Конверсія біосировини на цеолітовмісних каталізаторах – шлях до одержання гетероциклічних сполук як перспективних компонентів нового покоління палив
Назва конкурсу: Конкурс НФДУ "Наука для безпеки людини та суспільства"
Реєстраційний номер проєкту: 2020.01/0042
Терміни реалізації проєкту: з
до
Тип дослідження (розробки): прикладні наукові дослідження
Галузь науки: Біотехнології та біоінженерія
Пріоритетний напрям розвитку науки і техніки: науки про життя, нові технології профілактики та лікування найпоширеніших захворювань
Науковий напрям за конкурсом: За напрямами досліджень, пов’язаних із біобезпекою, біомедициною, екологією, кібернетичною та інформаційною безпекою, із відповіддю на економічні, соціальні, гуманітарні виклики в умовах природних та техногенних надзвичайних ситуацій, а також з подоланням
Установа/організація: Інститут біоорганічної хімії та нафтохімії ім. В.П.Кухаря НАН України
Відомча підпорядкованість установи: Національна академія наук України
Кількість докторів наук : 1
Кількість кандидатів наук: 5
У тому числі молоді вчені: 0
Кількість допоміжного персоналу: 1
Середній бал за експертною оцінкою: 83.60
Ключові слова: каталізатори цеолітні, перетворення природної сировини, конверсія вуглеводів, гідроксиметилфурфурол, палива нового покоління
Результати проєкту: Синтезовано ряд кислотних та біфункціональних цеолітних каталізаторів на основі
природних цеолітів Закарпаття та порошкоподібних синтетичних цеолітів типу морденіту
та фожазиту. Методом іонного обміну до складу каталізаторів було введено катіони
кальцію, лантану та амонію, а просочуванням – нікель та олово. Зразки модифіковано з
використанням термообробки за 200 та 250 оС у потоці перегрітої водяної пари, а також
деалюмінуванням соляною кислотою та етилендіамінтетраоцтовою (ЕДТА) кислотою.
Встановлено хімічний склад зразків.
Досліджено фізико-хімічні характеристики синтезованих зразків: вивчено
кислотність за сорбцією піридину з ІЧ-спектральним контролем та термогравіметричним
контролем; визначено текстурні характеристики зразків за низькотемпературною
адсорбцією/десорбцією азоту. Визначено залежність пористих характеристик
каталізаторів від умов використаної кислотної обробки та термопарообробки. Знайдено,
що обробка зразків парою за 250 оС сприяє збільшенню мезопористості зразків у 1,6 раза
практично без зміни питомої поверхні за БЕТ, а деалюмінування ЕДТА та соляною
кислотою сприяє зростанню питомої поверхні. Однак, якщо соляна кислота сприяє
покращенню виключно мікропористості, то ЕДТА веде до підвищення як мікропористості
зразків, так і мезопористості. Встановлено перспективність використання методу
«м’якого» деалюмінування ЕДТА для одержання цеолітних каталізаторів з розвиненою
вторинною мезопористістю на основі природних цеолітних порід.
Досліджено перетворення простих вуглеводів (глюкози та фруктози) у присутності
синтезованих зразків до 5-гідроксиметилфурфуролу за 160 оС. Зразки природної основи
продемонстрували вихід гідроксиметилфурфуролу до 20 % при перетворенні глюкози,
тоді як у перетворенні фруктози виходи досягли 50 та 83 % на модифікованому парою та
ЕДТА зразках за практично повної конверсії, тоді як синтетичний цеоліт типу морденіту з
близьким співвідношенням Si/Al виявився малоактивним у перетворенні фруктози,
незважаючи на значно вищу кислотність. Останнє спричиняється меншим середнім
радіусом пор даного зразка, що погіршує доступність активних центрів.
Каталізатори на основі природних порід з нанесеним просочуванням нікелем
досліджено в ізомеризації лінійного гексану. Виходи ізомерів склали до 30 % за 250 оС,
що близько до результатів на зразку порівняння – паладійованому цеоліті типу морденіту,
який використовується у промисловості, однак, при вищих на 90 оС температур.
природних цеолітів Закарпаття та порошкоподібних синтетичних цеолітів типу морденіту
та фожазиту. Методом іонного обміну до складу каталізаторів було введено катіони
кальцію, лантану та амонію, а просочуванням – нікель та олово. Зразки модифіковано з
використанням термообробки за 200 та 250 оС у потоці перегрітої водяної пари, а також
деалюмінуванням соляною кислотою та етилендіамінтетраоцтовою (ЕДТА) кислотою.
Встановлено хімічний склад зразків.
Досліджено фізико-хімічні характеристики синтезованих зразків: вивчено
кислотність за сорбцією піридину з ІЧ-спектральним контролем та термогравіметричним
контролем; визначено текстурні характеристики зразків за низькотемпературною
адсорбцією/десорбцією азоту. Визначено залежність пористих характеристик
каталізаторів від умов використаної кислотної обробки та термопарообробки. Знайдено,
що обробка зразків парою за 250 оС сприяє збільшенню мезопористості зразків у 1,6 раза
практично без зміни питомої поверхні за БЕТ, а деалюмінування ЕДТА та соляною
кислотою сприяє зростанню питомої поверхні. Однак, якщо соляна кислота сприяє
покращенню виключно мікропористості, то ЕДТА веде до підвищення як мікропористості
зразків, так і мезопористості. Встановлено перспективність використання методу
«м’якого» деалюмінування ЕДТА для одержання цеолітних каталізаторів з розвиненою
вторинною мезопористістю на основі природних цеолітних порід.
Досліджено перетворення простих вуглеводів (глюкози та фруктози) у присутності
синтезованих зразків до 5-гідроксиметилфурфуролу за 160 оС. Зразки природної основи
продемонстрували вихід гідроксиметилфурфуролу до 20 % при перетворенні глюкози,
тоді як у перетворенні фруктози виходи досягли 50 та 83 % на модифікованому парою та
ЕДТА зразках за практично повної конверсії, тоді як синтетичний цеоліт типу морденіту з
близьким співвідношенням Si/Al виявився малоактивним у перетворенні фруктози,
незважаючи на значно вищу кислотність. Останнє спричиняється меншим середнім
радіусом пор даного зразка, що погіршує доступність активних центрів.
Каталізатори на основі природних порід з нанесеним просочуванням нікелем
досліджено в ізомеризації лінійного гексану. Виходи ізомерів склали до 30 % за 250 оС,
що близько до результатів на зразку порівняння – паладійованому цеоліті типу морденіту,
який використовується у промисловості, однак, при вищих на 90 оС температур.
УЧАСНИКИ ПРОЄКТУ
Керівник проєкту: Патриляк Любов Казимирівна Термін у проєкті: -